光解水制氢的光催化剂的研究 |
来源：氢产业网 发表时间：2018-3-31 10:44:47 阅读：5232 |
钽酸盐ATaO3(A =Li,K) ,A2SrTa2O7 · nH2O (A = H, K, Rb) 等虽然化学成分不同，但是它们的晶体结构类似，共同点是都具八面体TaO6。Kato H等对钽酸盐系列的LiTaO3 、NaTaO3、KTaO3的光催化活性进行了研究，发现无负载的LiTaO3、NaTaO3在紫外光的照射下均取得了较好的光催化效果，而负载NiO的NaTaO3，在紫外光的照射下，其分解水的活性显著提高，量子效率达到了28%，然而当LiTaO3和KTaO3负载NiO后，其光催化活性反而降低了，其原因可从钽酸盐的导带位置得到解释，NaTaO3的导带位置比NiO的导带高，因此，在NaTaO3的导带产生的光生电子很容转移到NiO的导带上，从而增强了电子和空穴的分离，提高了光催化活性。KTaO3的导带位置比NiO的导带位置低，不能产生这种效果；而LiTaO3在负载NiO以后，Li+掺杂到NiO当中，造成NiO催化剂的失活，使LiTaO3的光催化活性降低了。Kudo A发现碱金属、
碱土金属钽酸盐作为一种在紫外光线下分解水的催化材料，在没有负载物的条件下表现出很高的活性，在该类催化剂中掺杂La后，NiO / NaTaO3表现出最高的活性。Ikeda S等用水热法合成了Ca2Ta2O7、Na2Ta2O6、K2Ta2O6，将负载NiO的Ca2Ta2O7和纯Ca2Ta2O7分别放在0.1 mmol dm3的NaOH溶液中，通过紫外光的照射，发现到反应结束时，NiO/Ca2Ta2O7比纯Ca2Ta2O7节省了6小时，反应前后分别用XRD进行分析，表明Ca2Ta2O7没有发生晶型结构变化。将NiO/Na2Ta2O6、 NiO/ K2Ta2O6 、NiO/ Ca2Ta2O7三者进行对比实验，发现NiO/ Na2Ta2O6 和NiO/K2Ta2O6比NiO/ Ca2Ta2O7的催化能力强，这可能是由于Ca2Ta2O7的能隙比Na2Ta2O6、K2Ta2O6的窄，也可能是由于Ca2Ta2O7的晶体化程度没有Na2Ta2O6、K2Ta2O6高。Yoshioka K等研究了SrTa2O6、Sr4Ta2O9、Sr5Ta4O15 、Sr2Ta2O7 对水的催化活性，发现它们的催化活性依次为Sr2Ta2O7 > Sr5Ta4O15 > SrTa2O6 > Sr4Ta2O9，这主要是由于它们的晶型结构的不同。 ZnSeS类化合物能够形成固溶体，且能隙较窄，许云波等采用化学共沉淀法制备了掺杂Cu、In的ZnSeS光催化剂，研究发现:在ZnSeS中掺杂Cu、In的摩尔分数为2%时其光吸收性能最好，最大吸收边红移至700nm；紫外光照射下该催化剂光分解水产氢的量子效率达到4.83%；催化剂具有良好的热稳定性和光学稳定性，反应100h其产氢性能没有衰减。具有立方晶型的Znln2S4，其带宽为2.3eV，具有可见光响应特征，且稳定性良，可用作光催化材料。Lei Z..等通过水热合成法制备了高比表面积的立方尖晶石结构的Znln2S4，负载2%Pt后在0.43mol/LNa2S-0.5mol/L Na2SO3溶液中的产氢率最大可达213µmol/h。Kudo A.等研究发现AgInZn7S9在无Pt助催化剂的情况下，可受可见光激发从含有SO32-或S2-的水溶液中制氢;负载Pt后催化活性更佳，最大产氢率可达970µmol/h。杨运嘉制备了Zn0.957Cu0.043S 和Zn0.999Ni0.001S，其中
Zn0.957Cu0.043S在可见光照射下，自K2SO3和Na2S
水溶液中释放出H2，Zn0.999Ni0.001S在N2流下、于770K热处理也可自K2SO3和Na2S水溶液中释放出H2。文丽荣等制备C60水溶液后，将其与Zn0.999Ni0.001S混合，并采用气相色谱法跟踪反应，发现氢气释放量是未加C60时的4倍多。由于C60为强电负性物质，与Zn0.999Ni0.001S混合后，可作为电子的浅势捕获阱，有效地抑制了电子和空穴的复合，从而促进了反应的发生。 |
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